近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究中心研究員高敦峰和汪國雄、中國科學(xué)院院士包信和等，在一氧化碳(CO)電催化轉(zhuǎn)化方面取得進(jìn)展。該成果實(shí)現(xiàn)了高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性CO電解制多碳(C₂₊)燃料和化學(xué)品。

利用煤、天然氣和生物質(zhì)衍生的CO合成乙烯等高值燃料和化學(xué)品是重要的非石油路線。費(fèi)托合成等傳統(tǒng)的CO熱催化轉(zhuǎn)化路線需要通過水氣變換反應(yīng)提高H₂/CO比例，但排放出大量CO₂。此外，合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)通常有20%至50%的CO轉(zhuǎn)化為CO₂和甲烷，增加了碳排放。因此，亟需發(fā)展更加綠色、可持續(xù)的CO催化轉(zhuǎn)化新路線。

可再生能源驅(qū)動(dòng)的電催化過程以水作為氫源，可在溫和條件下實(shí)現(xiàn)CO電解轉(zhuǎn)化，并利用還原電極電勢(shì)條件在根本上阻止了CO分子向CO₂轉(zhuǎn)化的副反應(yīng)路徑。該團(tuán)隊(duì)利用具有高密度晶界的銅催化劑和堿性膜電極電解器/電堆，實(shí)現(xiàn)了高效CO電解制C₂₊產(chǎn)物。在總電流密度為5A/cm²時(shí)，C₂₊產(chǎn)物法拉第效率達(dá)到87%且無CO₂和甲烷等C₁產(chǎn)物生成，C₂₊產(chǎn)物收率達(dá)到85%。該過程電解性能高，與熱催化合成氣轉(zhuǎn)化相比具有更高的CO轉(zhuǎn)化速率和C₂₊收率。工況拉曼光譜和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明，銅納米顆粒催化劑上的豐富晶界位點(diǎn)促進(jìn)了碳-碳偶聯(lián)。進(jìn)一步，該團(tuán)隊(duì)組裝了5節(jié)100cm²的堿性膜電堆，其電解功率最高達(dá)到5.8kW。在總電流為400A時(shí)，C₂₊生成速率為118.9mmol/min，乙烯生成速率達(dá)到1.2L/min。該研究表明CO電解是CO催化轉(zhuǎn)化制高值C₂₊燃料和化學(xué)品的實(shí)用路線。

相關(guān)研究成果以CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers為題，發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、遼寧省“興遼英才”計(jì)劃、大連化物所創(chuàng)新基金等的支持。